記者從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉,該校侯建國院士團(tuán)隊的董振超研究小組,在世界上首次實現(xiàn)了亞分子分辨的單分子光致熒光成像,為在原子尺度上展顯物質(zhì)結(jié)構(gòu)、揭示光與物質(zhì)相互作用本質(zhì)提供了新的技術(shù)手段。該成果于8月10日在國際知名學(xué)術(shù)期刊《自然·光子學(xué)》上。
用光實現(xiàn)原子尺度空間分辨一直是納米光學(xué)領(lǐng)域追求的終極目標(biāo)之一。掃描近場光學(xué)顯微鏡(SNOM)的出現(xiàn)點燃了實現(xiàn)這一目標(biāo)的希望,然而,熒光發(fā)射與拉曼散射過程不同,分子熒光在金屬結(jié)構(gòu)非??拷肿訒r會由于非輻射過程被放大并占主導(dǎo)而導(dǎo)致熒光信號被淬滅,這極大限制了近場熒光顯微鏡的分辨率發(fā)展,也是迄今為止SNOM熒光成像空間分辨率很少達(dá)到10納米左右水平的根本原因。
針對以上挑戰(zhàn),該團(tuán)隊對等離激元納腔結(jié)構(gòu)進(jìn)行了進(jìn)一步的精細(xì)調(diào)控,特別是探針尖端原子級結(jié)構(gòu)的制作與控制。他們通過精致的針尖修飾方法在探針尖端構(gòu)筑了一個原子尺度的銀團(tuán)簇突起結(jié)構(gòu),并將納腔等離激元共振模式調(diào)控到與入射激光和分子發(fā)光的能量均能有效匹配的狀態(tài),再采用超薄的三個原子層厚的介電層隔絕分子與金屬襯底的電荷轉(zhuǎn)移,從而成功實現(xiàn)了亞納米分辨的單分子光致發(fā)光成像。
他們驚喜地發(fā)現(xiàn),當(dāng)探針逼近分子時,即便間距在一納米以下,光致發(fā)光的強度還是一直在隨間距的變小而單調(diào)增強,通常存在的熒光淬滅現(xiàn)象完全消失。這充分保證了這項技術(shù)發(fā)明的普適性,為廣泛應(yīng)用于物理、化學(xué)、材料、生物等領(lǐng)域提供了堅實的基礎(chǔ)。
這些研究結(jié)果實現(xiàn)了掃描近場光學(xué)顯微領(lǐng)域長期期待的用光解析分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)的目標(biāo),為在亞納米尺度上探測和調(diào)控分子局域環(huán)境、以及光與物質(zhì)相互作用提供了新的技術(shù)方法,對于近場光譜學(xué)和顯微學(xué)的基礎(chǔ)認(rèn)知與技術(shù)發(fā)展都至關(guān)重要。
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